Desde abril de 2005 la banda preparó su segundo álbum de estudio, producido por Andy Green. La grabación se hizo entre Rye, East Sussex (donde se grabó Hopes and Fears) y Nueva York. El lanzamiento oficial del segundo compacto cuyo título es Under the Iron Sea fue el 12 de junio de 2006 en Europa y ocho días más tarde en Estados Unidos y Canada. En abril fue estrenado el video "Atlantic" y posteriormente, el 29 e mayo el sencillo "Is It Any Wonder?". El álbum llegó al top 1 en su primera semana, y permaneció ahí una semana más. Actualmente el disco ha vendido 2.690.000 copias.
El tercer sencillo del álbum fue"Crystal Ball", lanzado el 21 de agosto del 2007. El 30 de octubrefue el lanzamiento de "Nothing in my way"como el cuarto sencillo del álbum.
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